資料圖：殲 20 戰機
中科院大連化物所李燦院士、李澤龍博士等人在 CO2 催化加氫制備低碳烯烴方面取得新進展：實現瞭串聯式催化劑體系上直接將 CO2 高選擇性的轉化為低碳烯烴。近日，該研究成果在 ACS Catalysis ( ACS Catal. 美國化學會期刊上發表。
李燦團隊長期致力於太陽能光催化、光電催化、電催化分解水制氫和 CO2 轉化工作。利用清潔能源制 H2 和 CO2 加氫直接轉化為低碳烯烴，是將溫室氣體 CO2 資源化利用的一條重要途徑。低碳烯烴（乙烯、丙烯、丁烯）是有機材料合成的最重要和最基本的化工原料。傳統的合成方法主要是石腦油的裂解和煤經甲醇制備，均需要依賴化石資源（石油和煤）。因此，利用 CO2 轉化為具有高附加值的低碳烯烴，既可以實現 CO2 碳資源化利用，又可以起到減排 CO2 作用，具有重要的戰略意義。然而，CO2 在熱力學上是比較惰性的分子，實現 CO2 的活化和高選擇性的轉化存在較大的困難和挑戰。
研究人員構建瞭 ZnZrO 固溶體氧化物 /Zn 改性 SAPO 分子篩串聯催化劑 ( tandem catalysts ) 。該催化劑（ZnZrO/SAPO）在接近工業生產的反應條件下，烴類中低碳烯烴的選擇性達到 80-90%，並且具有較好的穩定性和抗硫中毒性能。實現 CO2 高效轉化為低碳烯烴的關鍵是串聯催化劑體系的構建。團隊發現在 ZnZrO 固溶體氧化物上 CO2 加氫可高選擇性的合成甲醇，在此基礎上將 ZnZrO 固溶體氧化物與 SAPO 催化劑串聯實現 CO2 直接加氫制備低碳烯烴。紅外光譜和同位素實驗表明 CO2 和 H2 在 ZnZrO 固溶體氧化物上被活化生成 CHxO 中間物種，中間物種從 ZnZrO 表面遷移到分子篩孔道中，進而完成碳碳鍵的生成。串聯催化劑之間的協同機制以及關鍵中間物種 CHxO 的表面遷移實現瞭 CO2 加氫直接到低碳烯烴反應在熱力學和動力學上的耦合。該技術的實現為 CO2 轉化拓展瞭新的思路，同時也為低碳烯烴的合成開辟瞭新的路徑。
